這項研究于11月24日發(fā)表在《Science》雜志上，由萊斯大學(xué)納米光子學(xué)實驗室、Syzygy Plasmonics公司和普林斯頓大學(xué)Andlinger能源與環(huán)境中心的團隊合作完成。

DOI: 10.1126/science.abn5636.

在該研究中，Halas、Nordlander、萊斯大學(xué)校友Hossein Robatjazi、普林斯頓大學(xué)工程師和物理化學(xué)家Emily Carter等人表明，由銅和鐵制成的天線反應(yīng)器顆粒在轉(zhuǎn)化氨方面非常有效。顆粒中的銅、能量收集片從可見光中捕捉能量。

具體地，萊斯大學(xué)Naomi J. Halas等人證明了等離子體光催化可以在光照下將熱惰性的、富含地球的過渡金屬轉(zhuǎn)化為催化活性位點。在超快脈沖照明下，Cu-Fe復(fù)合體中的Fe活性位點實現(xiàn)了非常類似于Ru的氨光催化分解效率。當(dāng)用發(fā)光二極管照射時，即使反應(yīng)規(guī)模增加了近三個數(shù)量級，光催化效率保持相當(dāng)。這一結(jié)果證明了用儲量豐富的過渡金屬從氨載體高效生產(chǎn)氫氣的潛力。

在這項研究中，團隊的研究內(nèi)容包括以下三點：

1、對比了Cu-Fe-和Cu-Ru ARs氨分解反應(yīng)催化性

制備了Cu-Fe-和Cu-Ru ARs催化劑，證實了Cu-Fe-AR表現(xiàn)出與報道的最有效的Ru基熱催化劑相當(dāng)?shù)霓D(zhuǎn)換頻率，并通過使用碳?xì)浠衔镒⑷肽Ｐ捅砻鳎肷涔庾拥牧孔有矢嗟厝Q于MAO能級上HC的產(chǎn)生。

2、探究了微觀反應(yīng)機制

通過理論計算探究了Cu-Fe-AR上的微觀反應(yīng)機制，表明限速反應(yīng)步驟是N₂在Cu-Fe-AR上的締合解吸。

3、驗證了光驅(qū)動NH₃分解

研究了可見光驅(qū)動的NH₃分解，證實了Cu-Fe-AR催化劑的高NH₃轉(zhuǎn)化率、高H₂產(chǎn)率以及穩(wěn)定性。并通過在具有市售LED的克級光反應(yīng)器，證明了從NH₃產(chǎn)生低溫綠色H₂的潛在可擴展性。

通過研究，作者發(fā)現(xiàn)了使用發(fā)光二極管作為光源在室溫下光催化驅(qū)動氨裂解的可行性，在定制的光反應(yīng)器中將反應(yīng)放大了近三個數(shù)量級。在LED照明下，Cu-Fe-AR仍然表現(xiàn)出非常高的光催化活性，實現(xiàn)了高達(dá)72%的NH₃轉(zhuǎn)化率。同時通過反應(yīng)器優(yōu)化，實現(xiàn)了在Cu-Fe-AR催化劑上高達(dá)18g/天的H₂產(chǎn)率，將光子-氫氣轉(zhuǎn)換效率提升至15.6%。

"像鐵這樣的過渡金屬通常是熱催化劑，"研究報告的共同作者、萊斯大學(xué)的Naomi Halas表示："這項工作表明它們可以成為高效的等離子體光催化劑。它還表明，光催化可以用廉價的LED光子源有效地進行。"

近年來，政府和產(chǎn)業(yè)眾多機構(gòu)持續(xù)投資創(chuàng)建無碳液態(tài)氨燃料基礎(chǔ)設(shè)施和市場，因其不會造成溫室效應(yīng)，而這項研究很好地呼應(yīng)了該主題，與其具有協(xié)同作用。由于液氨易于運輸，而且蘊含大量的能量，因此是一種前途廣闊的未來清潔燃料。

"鑒于它們在大幅減少化工行業(yè)碳排放方面的潛力，該光催化劑值得進一步研究。"相關(guān)研究人員補充說道。